Tesis Doctorado
Estudio cinético de reacciónes de combustión de compuestos orgánicos volátiles sobre perovskitas
Autor
Jiliberto-Muñoz, María Graciela
Institución
Resumen
En este trabajo se han preparado dos series de catalizadores óxidos mixtos conestructura tipo perovskita i) La1.xCaxFeO 3 ii) La1-xCaxNiO3 a través del método del citrato, para ser utilizados como ca talizadores en la reacción de combustión de algunos Compuestos Orgánicos Volátiles COVs y metano. Se efectuó unacompleta caracterización de los catalizadores utilizando medidas de superficie específica por adsorción de N2 a 77K, difracción de Rayos-X (DRX), ciclos de reducción térmica programada (TPR1-TPR2), desorción térmica programada de oxígeno (DTP-O2), espectroscopia fotoelectrónica de rayos-X (XPS) yespectroscopia infrarrojo (FTIR). La actividad catalítica se evaluó en un reactor de flujo que opera a presión atmosférica con exceso de oxígeno y baja concentración de COVs. Se estudió el efecto de la naturaleza del COVs (tolueno (C7H8) y n-hexano (C6H14)), y la cinética en la reacción de oxidación de metano.Los resultados de caracterización muestran que la sustitución de La por Ca en la perovskita LaFeO3 produce cambios en la estructura cristalina, formación deestados de oxidación inusuales del hierro y vacancias de oxígeno. Para laperovskita LaNiO3 se observa destrucción de la estructura perovskita obteniendoLa2Ni2O5 y otras fases segregadas. En la serie de Fe, la sustitución aumenta laactividad catalítica en las reacciones de oxidación de tolueno y de n-hexano,indicando una dependencia directa con el número y distribución de vacancias.Para la serie de Ni, la sustitución disminuye la actividad catalítica debido a la perdida de la estructura perovskita y la correspondiente reducción de Ni (III) a Ni (II).Para la serie de Fe el mecanismo de oxidación de metano puede sersatisfactoriamente descrito por un modelo de dos términos, uno relacionado con eloxígeno de red y el otro asociado al oxígeno adsorbido desde la corrientegaseosa. Como consecuencia de la sustitución, se incrementa la contribución del término atribuido al oxígeno de red. PFCHA-Becas Doctorado en Ciencias Mención Química 113p. PFCHA-Becas TERMINADA