New Light-Green Thermally Activated Delayed Fluorescence Polymer Based on Dimethylacridine-Triphenyltriazine Light-Emitting Unit and Tetraphenylsilane Moiety as Non-Conjugated Backbone

Nuevo polímero de fluorescencia retardada activado térmicamente de color verde claro basado en la unidad emisora de luz de dimetilacridina-trifeniltriazina y la fracción de tetrafenilsilano como columna vertebral no conjugada

dc.contributoratundido@uc.cl; cterraza@uc.cl
dc.contributorFondo Nacional de Desarrollo Cientifico y Tecnologico, FONDECYT [1200329, 11180088]; FONDEQUIP [EQM120021]; ANID [21180524]
dc.contributorTerraza, Claudio https://orcid.org/0000-0002-6326-8771
dc.contributorHauyon, Rene https://orcid.org/0000-0003-4976-9454
dc.contributorPizarro, Nancy https://orcid.org/0000-0002-4688-0889
dc.contributorTundidor, Alain https://orcid.org/0000-0001-8653-8722
dc.contributorOrtega-Alfaro, M. Carmen https://orcid.org/0000-0001-6590-3671
dc.contributorGonzalez Henriquez, Carmen https://orcid.org/0000-0001-9058-5425
dc.creatorHauyon, Rene A.
dc.creatorFuentealba, Denis
dc.creatorPizarro, Nancy
dc.creatorOrtega-Alfaro, Maria C.
dc.creatorUgalde-Saldivar, Victor M.
dc.creatorSobarzo, Patricio A.
dc.creatorMedina, Jean
dc.creatorGarcia, Luis
dc.creatorJessop, Ignacio A.
dc.creatorGonzalez-Henriquez, Carmen M.
dc.creatorTundidor-Camba, Alain
dc.creatorTerraza, Claudio A.
dc.date2023-04-18T01:52:16Z
dc.date2023-04-18T01:52:16Z
dc.date2023
dc.date.accessioned2023-09-27T20:19:56Z
dc.date.available2023-09-27T20:19:56Z
dc.identifierhttps://repositorio.uta.cl/xmlui/handle/20.500.14396/2643
dc.identifier2073-4360
dc.identifier10.3390/polym15010067
dc.identifier7Q7ON
dc.identifier36616417
dc.identifierWOS:000909576400001
dc.identifier.urihttps://repositorioslatinoamericanos.uchile.cl/handle/2250/8943305
dc.descriptionIn the search for solution-processable TADF materials as a light emitting layer for OLED devices, polymers have attracted considerable attention due to their better thermal and morphological properties in the film state with respect to small molecules. In this work, a new polymer (p-TPS-DMAC-TRZ) with thermally activated delayed fluorescence (TADF) light-emitting characteristics was prepared from a conjugation-break unit (TPS) and a well-known TADF core (DAMC-TRZ). This material was designed to preserve the photophysical properties of DAMC-TRZ, while improving other properties, such as thermal stability, promoted by its polymerization with a TPS core. Along with excellent solubility in common organic solvents such as toluene, chloroform and THF, the polymer (M-n = 9500; M-w = 15200) showed high thermal stability (TDT5% = 481 degrees C), and a T-g value of 265 degrees C, parameters higher than the reference small molecule DMAC-TRZ (TDT5% = 305 degrees C; T-g = 91 degrees C). The photoluminescence maximum of the polymer was centered at 508 nm in the solid state, showing a low redshift compared to DMAC-TRZ (500 nm), while also showing a redshift in solution with solvents of increasing polarity. Time-resolved photoluminescence of p-TPS-DMAC-TRZ at 298 K, showed considerable delayed emission in solid state, with two relatively long lifetimes, 0.290 s (0.14) and 2.06 s (0.50), and a short lifetime of 23.6 ns, while at 77 K, the delayed emission was considerably quenched, and two lifetimes in total were observed, 24.6 ns (0.80) and 180 ns (0.20), which was expected from the slower RISC process at lower temperatures, decreasing the efficiency of the delayed emission and demonstrating that p-TPS-DMAC-TRZ has a TADF emission. This is in agreement with room temperature TRPL measurements in solution, where a decrease in both lifetime and delayed contribution to total photoluminescence was observed when oxygen was present. The PLQY of the mCP blend films with 1% p-TPS-DMAC-DMAC-TRZ as a dopant was determined to be equal to 0.62, while in the pure film, it was equal to 0.29, which is lower than that observed for DMAC-TRZ (0.81). Cyclic voltammetry experiments showed similarities between p-TPS-DMAC-TRZ and DAMC-TRZ with HOMO and LUMO energies of -5.14 eV and -2.76 eV, respectively, establishing an electrochemical bandgap value of 2.38 eV. The thin film morphology of p-TPS-DMAC-TRZ and DMAC-TRZ was compared by AFM and FE-SEM, and the results showed that p-TPS-DMAC-TRZ has a smoother surface with fewer defects, such as aggregations. These results show that the design strategy succeeded in improving the thermal and morphological properties in the polymeric material compared to the reference small molecule, while the photophysical properties were mostly maintained, except for the PLQY determined in the pure films. Still, these results show that p-TPS-DMAC-TRZ is a good candidate for use as a light-emitting layer in OLED devices, especially when used as a host-guest mixture in suitable materials such as mCP.
dc.descriptionEn la búsqueda de materiales TADF procesables en solución como capa emisora de luz para dispositivos OLED, los polímeros han atraído una atención considerable debido a sus mejores propiedades térmicas y morfológicas en el estado de película con respecto a las moléculas pequeñas. En este trabajo, se preparó un nuevo polímero (p-TPS-DMAC-TRZ) con características de emisión de luz de fluorescencia retardada activada térmicamente (TADF) a partir de una unidad de ruptura de conjugación (TPS) y un núcleo TADF conocido (DAMC-TRZ ). Este material fue diseñado para preservar las propiedades fotofísicas de DAMC-TRZ, mientras mejora otras propiedades, como la estabilidad térmica, promovida por su polimerización con un núcleo TPS. Junto con una excelente solubilidad en solventes orgánicos comunes como tolueno, cloroformo y THF, el polímero (Mn = 9500; Mw = 15200) mostró alta estabilidad térmica (TDT5% = 481 grados C) y un valor Tg de 265 grados C, parámetros mayor que la molécula pequeña de referencia DMAC-TRZ (TDT5% = 305 grados C; Tg = 91 grados C). El máximo de fotoluminiscencia del polímero se centró en 508 nm en estado sólido, mostrando un corrimiento al rojo bajo en comparación con DMAC-TRZ (500 nm), mientras que también mostró un corrimiento al rojo en solución con solventes de polaridad creciente. La fotoluminiscencia resuelta en el tiempo de p-TPS-DMAC-TRZ a 298 K mostró una emisión retardada considerable en estado sólido, con dos tiempos de vida relativamente largos, 0,290 s (0,14) y 2,06 s (0,50), y un tiempo de vida corto de 23,6 ns. mientras que a 77 K, la emisión retardada se extinguió considerablemente y se observaron dos tiempos de vida en total, 24,6 ns (0,80) y 180 ns (0,20), lo que se esperaba del proceso RISC más lento a temperaturas más bajas, lo que disminuyó la eficiencia de la emisión retardada. emisión y demostrando que p-TPS-DMAC-TRZ tiene una emisión TADF. Esto está de acuerdo con las mediciones de TRPL a temperatura ambiente en solución, donde se observó una disminución tanto en la vida útil como en la contribución retrasada a la fotoluminiscencia total cuando había oxígeno presente. El PLQY de las películas de mezcla mCP con 1% de p-TPS-DMAC-DMAC-TRZ como dopante se determinó que era igual a 0.62, mientras que en la película pura fue igual a 0.29, que es menor que el observado para DMAC . -TRZ (0,81). Los experimentos de voltamperometría cíclica mostraron similitudes entre p-TPS-DMAC-TRZ y DAMC-TRZ con energías HOMO y LUMO de -5,14 eV y -2,76 eV, respectivamente, estableciendo un valor de banda prohibida electroquímica de 2,38 eV. La morfología de película delgada de p-TPS-DMAC-TRZ y DMAC-TRZ fue comparada por AFM y FE-SEM, y los resultados mostraron que p-TPS-DMAC-TRZ tiene una superficie más suave con menos defectos, como agregaciones. Estos resultados muestran que la estrategia de diseño logró mejorar las propiedades térmicas y morfológicas del material polimérico en comparación con la molécula pequeña de referencia, mientras que las propiedades fotofísicas se mantuvieron en su mayoría, excepto por el PLQY determinado en las películas puras. Aún así, estos resultados muestran que p-TPS-DMAC-TRZ es un buen candidato para su uso como capa emisora de luz en dispositivos OLED, especialmente cuando se usa como una mezcla de huésped-huésped en materiales adecuados como mCP.
dc.formatapplication/pdf
dc.format22 páginas
dc.languageEnglish
dc.publisherMDPI
dc.relationPolymers, vol.15 no.1 (2023)
dc.relationhttps://doi.org/10.3390/polym15010067
dc.rightsgold, Green Published
dc.rightsAcceso abierto
dc.sourcePolymers
dc.subjectTadf
dc.subjectTadf-Polymer
dc.subjectOled Devices
dc.subjectTetraphenylsilane
dc.subjectTrpl Spectroscopy
dc.subjectHost Materials
dc.subjectSilane-Core
dc.subjectBlue
dc.subjectTadf
dc.subjectEmitters
dc.subjectDerivatives
dc.subjectEfficiency
dc.subjectStrategy
dc.subjectExciplex
dc.subjectTadf
dc.subjectTadf-Polímero
dc.subjectDispositivos Oled
dc.subjectTetrafenilsilano
dc.subjectEspectroscopia Trpl
dc.subjectMateriales Huésped
dc.subjectSilano-Núcleo
dc.subjectAzul
dc.subjectTadf
dc.subjectEmisores
dc.subjectDerivados
dc.subjectEficacia
dc.subjectEstrategia
dc.subjectExciplex
dc.titleNew Light-Green Thermally Activated Delayed Fluorescence Polymer Based on Dimethylacridine-Triphenyltriazine Light-Emitting Unit and Tetraphenylsilane Moiety as Non-Conjugated Backbone
dc.titleNuevo polímero de fluorescencia retardada activado térmicamente de color verde claro basado en la unidad emisora de luz de dimetilacridina-trifeniltriazina y la fracción de tetrafenilsilano como columna vertebral no conjugada
dc.typeArtículo de revista


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