Como uma tendência crescente ao uso de combustíveis alternativos visando à redução dos índices de emissão de poluentes, o hidrogênio enquadra-se numa possibilidade promissora. A chave para o sucesso dessa tecnologia está no material mais adequado para seu armazenamento. Visando contribuir na otimização dos dispositivos utilizados para este fim, realizamos cálculos DFT em modelos de cluster para analisar as energias de adsorção, absorção e dessorção de hidrogênio no paládio e nos hidretos metálicos AlH₃, MgH₂, Mg(BH₄)₂, Mg(BH₄)(NH₂) e LiNH₂. Em baixa concentração, o átomo de hidrogênio permanece adsorvido em um sítio bridge perto da superfície do paládio, em torno de 1 Å. Na fase α, os sítios tetraédricos liberaram hidrogênio mais facilmente do que os sítios octaédricos, porém o oposto ocorre na fase β. Entre os hidretos, Mg(BH₄)₂ mostrou os melhores valores para as energias de absorção e dessorção. O LiNH₂ é melhor do que o paládio na absorção de hidrogênio, porém sua energia de dessorção é alta, um problema recorrente nos hidretos metálicos. Uma melhoria na liberação de hidrogênio pode ser obtida através da introdução de alguns metais de transição na estrutura do material, conforme demonstrado pelo doping de MgH₂ e AlH₃ com Cu e Pd, que reduz adequadamente a carga atômica de hidrogênio e a energia de dessorção. Além disso, os modos vibracionais calculados para o hidrogênio absorvido nas fases α e β foram relacionados às frequências observadas experimentalmente.CNPqAs a growing trend towards the use of alternative fuels aimed at reducing pollutant emission rates, hydrogen is a promising possibility. The key to the success of this technology lies in the most suitable material for its storage. Aiming to the optimization of the devices used for this purpose, DFT calculations on cluster models were performed to analyze adsorption, absorption and desorption energies of hydrogen in palladium and in the metal hydrides AlH₃, MgH₂, Mg(BH₄)₂, Mg(BH₄)(NH₂) and LiNH₂. At low concentration, the hydrogen atom remains adsorbed in a bridge site near the palladium surface, at around 1Å. In the α phase, the tetrahedral sites release hydrogen easily than the octahedral sites, but the opposite occurs in the phase β. Among the hydrides, Mg(BH₄)₂ shows the best values for both absorption and desorption energies. LiNH₂ is better than palladium in absorbing hydrogen, however its desorption energy is high, a recurrent problem of the metal hydrides. An improvement in releasing hydrogen can be obtained by introducing some transition metals in the material structure, as demonstrated by doping MgH₂ and AlH₃ with Cu and Pd, which appropriately reduces the atomic charge of hydrogen and the desorption energy. In addition, the vibrational modes calculated for the hydrogen absorbed in the α and β phases were related to the frequencies observed experimentally.