Tesis
Produção de ésteres de aromas por reações catalisadas por enzimas em dióxido de carbono (CO2) supercrítico = Production of aroma esters by enzymatic-catalyzed reactions in supercrítical carbon dioxide (CO2)
Production of aroma esters by enzymatic-catalyzed reactions in supercrítical carbon dioxide (CO2)
Registro en:
SANTOS, Philipe dos. Produção de ésteres de aromas por reações catalisadas por enzimas em dióxido de carbono (CO2) supercrítico = Production of aroma esters by enzymatic-catalyzed reactions in supercrítical carbon dioxide (CO2). 2017. 1 recurso online ( p.). Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia de Alimentos, Campinas, SP.
Autor
Santos, Philipe dos, 1987-
Institución
Resumen
Orientador: Julian Martínez Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia de Alimentos Resumo: A utilização de dióxido de carbono (CO2) supercrítico como meio reacional ganhou atenção nos últimos anos devido ao seu caráter atóxico, não inflamável, inerte, não poluente e totalmente recuperável e reutilizável. Do mesmo modo, a descoberta de que algumas enzimas são estáveis em meio reacional não aquoso expandiu a sua aplicação em reações de síntese orgânica, como por exemplo, reações de produção de ésteres de aromas biocatalisadas por lipases em CO2 supercrítico como meio reacional. No entanto, poucas pesquisas avaliam a produção de ésteres de aromas utilizando CO2 supercrítico em reatores contínuos. Em vista disso, o objetivo do presente trabalho foi a avaliação técnica de reações químicas biocatalisadas utilizando CO2 supercrítico como meio reacional em uma unidade operada em batelada e em modo contínuo. Inicialmente, foi projetada e construída uma unidade de reações químicas a alta pressão. Posteriormente, foram estudadas a estabilidade e a atividade de uma lipase imobilizada comercial em meio supercrítico. Após esta etapa, as produções de acetato de eugenila e acetato de isoamila em CO2 supercrítico foram avaliadas, com o objetivo de verificar a influência das variáveis do processo sobre a taxa de esterificação (X; %) , produtividade (P; kg/h) e produtividade específica (SP; kg/kg.h). Por fim, foi realizado o estudo do processo de transferência de massa no reator em batelada e da produção de acetato de isoamila em modo contínuo. Os resultados obtidos evidenciaram que a exposição da enzima imobilizada comercial Lipozyme 435 ao CO2 supercrítico reduziu a sua atividade catalítica em todas as condições experimentais testadas. Apesar da diminuição da atividade catalítica, em torno de 10% para as melhores condições, foi possível obter altos valores de taxa de esterificação e rendimento de acetato de eugenila (50 % de X) e acetato de isoamila (100 % de X) em condições operacionais específicas. Experimentos em modo contínuo resultaram em uma baixa conversão (aproximadamente 30 %), porém altos valores de produtividade (10 g/h) em comparação com os valores obtidos para reações em batelada (0,35g/h). Pode-se concluir que a aplicação da tecnologia supercrítica em reações químicas catalisadas por enzimas, especificamente em CO2 supercrítico, é viável tecnologicamente Abstract: The use of supercritical carbon dioxide (CO2) as reaction medium has gained attention in recent years due to their non-toxic, non-flammable, inert, non-polluting and recoverable characteristics of this solvent. Besides, the discovery that some enzymes are stable in non-aqueous reaction media has expanded the applicability of enzymes in organic synthesis reactions, such as the production of terpenic esters catalyzed by lipases in supercritical CO2. However, few studies evaluate the production of aromatic esters using supercritical CO2 in continuous mode. Therefore, the objective of this work is the scientific evaluation of chemical reactions catalyzed by lipases using supercritical CO2 as reaction medium in a homemade unit that operates in batch and continuous flow modes. First, the high-pressure unit was designed and assembled. Next, the study of stability and activity of an immobilized lipase in supercritical media was performed. After this step, the production of eugenyl acetate and isoamyl acetate in supercritical CO2 was evaluated, aiming to verify the influence of process variables on the esterification rate (X; %), productivity (P; kg/h) and specific productivity (SP; kg/kg.h). Finally, the mass transfer analyses in the batch reactor and the production of isoamyl acetate in continuous mode were performed. The results showed that the exposure of the commercial immobilized enzyme Lipozyme 435 to supercritical CO2 reduced its catalytic activity in all experimental conditions. In spite of the decreased residual activity, about 10 % in optimal condition, it was possible to obtain high esterification rate, productivity and specific productivity of eugenyl acetate (50 % of X) and isoamyl acetate (100 % of X) in specific operating conditions. Continuous mode experiments showed lower conversion, but higher productivity than those obtained in the batch reactor. It is possible to conclude that the application of supercritical fluid technology in chemical reactions, in particular with supercritical CO2, is technically viable Doutorado Engenharia de alimentos Doutor em Engenharia de Alimentos 142373/2013-3 2015/11932-7 CNPQ FAPESP