Dissertação
Desenvolvimento de sensor eletroquímico baseado em carbon dots suportados em óxido de grafeno reduzido para determinação de hidroxicloroquina
Development of electrochemical sensor based on carbon dots suported on reduced graphene oxide for hydroxychloroquine determination
Registro en:
SANTOS JUNIOR, José Carlos dos. Desenvolvimento de sensor eletroquímico baseado em carbon dots suportados em óxido de grafeno reduzido para determinação de hidroxicloroquina. 2022. 93 f. Dissertação (Mestrado em Química) - Universidade Federal de Sergipe, São Cristóvão, 2022.
Autor
Santos Junior, José Carlos dos
Institución
Resumen
The use of modifiers in carbon paste electrodes (CPE) has been growing every year
due to the possibility of improving the performance of the electrode in relation to the
selective determination of several analytes. The objective of this work is the
development of modified electrodes with a hybrid material based on carbon dots and
reduced graphene oxide (CD-rGO), which has a low cost of preparation, high
sensitivity, and fast response for the determination of hydroxychloroquine. Graphene
oxide (GO) was synthesized by the modified Hummer’s method under mild
conditions and reduced with L-ascorbic acid to obtain reduced graphene oxide
(rGO), then the carbon dots were synthesized in situ, on rGO matrix, using urea and
glucose as precursors, by a hydrothermal route at 180 °C for 5 hours. The hybrid
material obtained was characterized using scanning electron microscopy (SEM),
fluorescence emission spectroscopy (PL), molecular absorption in the ultravioletvisible region (UV-Vis), Raman and vibrational spectroscopy in the Fourier-transform
infrared spectroscopy (FTIR), and x-ray diffractometry (XRD). After the
characterizations of CD-rGO, the modified carbon paste electrode (ECO) was
applied to the voltammetric determination of commercial hydroxychloroquine tablets
and synthetic urine. Parameters such as electrolyte medium, ECO composition,
and parameters of differential pulse voltammetry technique were optimized and the
electrochemical characterization showed that the ECO electrode has higher
sensitivity in the hydroxychloroquine determination than CPE. The optimizations of
the parameters of the electrolyte medium and the VPD technique resulted in a
significant current gain for the analytical signal of HCQ. With the development of the
analytical curve, the limits of detection (LOD) and quantification (LOQ) of 2.40
pmol∙L-1 and 7.99 pmol∙L-1
, respectively, were obtained in a linear response range
of 19.90 to 138 pmol∙L-1 and the precision of the developed method showed
satisfactory results of repeatability and reproducibility, presenting recoveries
between 101.55 and 106.83 %, enabling the use of the ECO as an electrochemical
sensor for hydroxychloroquine determination. Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES O uso de modificadores em eletrodos de pasta de carbono (EPC) vem crescendo a
cada ano, devido à possibilidade de melhorar o desempenho do eletrodo em relação
a determinação seletiva de diversos analitos. O objetivo deste trabalho é o
desenvolvimento de eletrodos modificados com um material híbrido baseado em
carbon dots e óxido de grafeno reduzido (CD-OGr), que possua um baixo custo de
preparação, alta sensibilidade e rápida resposta para detecção de hidroxicloroquina.
O óxido de grafeno (OG) foi sintetizado pelo método de Hummers modificado, em
condições brandas, e reduzido com ácido L-ascórbico para obtenção do óxido de
grafeno reduzido (OGr), em seguida os carbon dots foram sintetizados in situ, em
matriz de OGr, utilizando como precursores ureia e glicose, por rota hidrotermal a
180 °C por 5 horas. O material híbrido obtido foi caracterizado usando microscopia
eletrônica de varredura (MEV), espectroscopia de emissão fluorescente (PL), de
absorção molecular na região do ultravioleta-visível (UV-Vis), espetroscopia Raman
e vibracional na região do infravermelho por transformada de Fourier (FTIR) além
de difratometria de raios x (DRX). Após as caracterizações do CD-OGr o eletrodo
de pasta de carbono modificado (ECO) foi aplicado na determinação voltamétrica
de hidroxicloroquina em comprimidos comerciais e urina sintética. Os parâmetros
como meio eletrolítico, composição do ECO e parâmetros da técnica de voltametria
de pulso diferencial, foram otimizados e a caracterização eletroquímica mostrou que
o eletrodo ECO apresentou maior sensibilidade na determinação de
hidroxicloroquina que o EPC. As otimizações dos parâmetros do meio eletrolítico e
da técnica de VPD resultaram em um ganho de corrente expressivo para o sinal
analítico da HCQ. Com o desenvolvimento da curva analítica obteve-se os limites
de detecção (LD) e quantificação (LQ) de 2,40 pmol∙L-1 e 7,99 pmol∙L-1
,
respectivamente, em um intervalo de resposta linear de 19,90 a 138 pmol∙L
-1 e a
precisão do método desenvolvido mostrou resultados satisfatórios de repetibilidade
e reprodutibilidade, apresentando recuperações de 101,55 a 106,83 %,
possibilitando o uso do ECO como sensor eletroquímico para a determinação de
hidroxicloroquina. São Cristóvão