Tese
Degradação de uma mistura dos fármacos Genfibrozila, Hidroclorotiazida e Naproxeno pelo processo foto-Fenton
Degradation of a mixture of the pharmaceuticals Gemfibrozil, Hydrochlorothiazide and Naproxen by photo-Fenton process
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Autor
Paiva, Vinícius Alexandre Borges de
Institución
Resumen
In this work, the simultaneous degradation of the pharmaceuticals Gemfibrozil - GEM (0,5 mg L-1), Hydrochlorothiazide - HCTZ (1,0 mg L-1) and Naproxen - NAP (0,9 mg L-1) by the photo-Fenton process with artificial radiation was evaluated. Firstly, the effect of Fe2+ concentration (0.25, 0.5, 1.0 and 2.0 mg L-1) on degradation of pharmaceuticals by classic photo-Fenton process in deionized water using 1.0 mg L-1 H2O2 at initial pH 2.7 was studied. Then, 1.0 mg L-1 Fe2+ was the best concentration of the catalyst. After, the influence of H2O2 concentration (1.0, 2.0 e 4.0 mg L-1) on degradation of pharmaceuticals in deionized water was evaluated, being obtained best results in the presence of 2.0 mg L-1 H2O2. In addition, the influence of the catalyst (Fe2+; Fe3+; Ferrioxalate - FeOx and Iron (III) Citrate - FeCit) at initial concentration of 18 μmol L-1 for simultaneous degradation of pharmaceuticals in deionized water, by photo-Fenton process using 2.0 mg L-1 H2O2 at pH 2.7 was verified. The FeOx catalyst allowed complete degradation of NAP, GEM and HCTZ after 6, 10 and 25 min, respectively. Moreover, new experiments of photo-Fenton process (using FeOx and FeCit) at near neutral pH (5.0 and 7.0) in deionized water were performed. The complete degradation of the pharmaceuticals was only achieved using FeOx at pH 5.0 and after 60 min of treatment. After this same treatment time, by-products with low toxicity, not exceeding 25% inhibition for Vibrio fischeri were obtained. For surface water experiments, the effect of Fe3+ concentration (1.0, 3.0 and 5.0 mg L-1) on degradation of the pharmaceuticals by modified photo-Fenton process with FeOx, using 4.0 mg L-1 H2O2 and pH 6.7 (natural of this matrix) was evaluated. The ideal concentration of Fe3+ for pharmaceuticals degradation was 3.0 mg L-1. Subsequently, the effect of C2O42- binder addition (in proportion of 1:3, 1:6, 1:9 and 1:12 relative to Fe3+/C2O42-) by modified photo-Fenton process with FeOx in surface water (stream), with 4.0 mg L-1 H2O2 concentration, 3.0 mg L-1 Fe3+ and pH 6.7 was verified. The complete degradation of the pharmaceuticals was achieved using a molar iron/organic ligand ratio of 1:9 Fe3+/ C2O42-, after 15 min of treatment. Therefore, the modified photo-Fenton process with FeOx showed good performance in degradation of the pharmaceuticals evaluated in surface waters. CAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior CNPq - Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico FAPEMIG - Fundação de Amparo a Pesquisa do Estado de Minas Gerais Tese (Doutorado) Neste trabalho foi avaliada a degradação simultânea dos fármacos Genfibrozila - GEN (0,5 mg L-1), Hidroclorotiazida - HCTZ (1,0 mg L-1) e Naproxeno - NAP (0,9 mg L-1) pelo processo foto-Fenton, utilizando a radiação artificial. Primeiramente, foi verificado o efeito das concentrações de Fe2+ (0,25; 0,5; 1,0 e 2,0 mg L-1) na degradação desses fármacos pelo processo foto-Fenton clássico em água desionizada, com concentração inicial de 1,0 mg L-1 de H2O2 e pH 2,7. Assim, a concentração do catalisador Fe2+ ideal para a degradação dos fármacos foi de 1,0 mg L-1. A seguir, foi avaliada a influência das concentrações de H2O2 (1,0; 2,0 e 4,0 mg L-1) na degradação dos fármacos em água desionizada, e melhores resultados foram obtidos na presença de 2,0 mg L-1 do H2O2. Além disso, foi verificado a influência dos catalisadores (Fe2+; Fe3+; Ferrioxalato - FeOx e Citrato de Ferro (III) - FeCit) com concentração de 18 μmol L–1, para a degradação simultânea dos fármacos pelo processo foto-Fenton em água desionizada, utilizando 2,0 mg L-1 de H2O2 em pH 2,7. O catalisador FeOx possibilitou completa degradação dos fármacos NAP, GEN e HCTZ, em 6, 10 e 25 min, respectivamente. Posteriormente, foram realizados novos experimentos do processo foto-Fenton, com FeOx e FeCit, em pH próximo das condições ambientais (5,0 e 7,0) em água desionizada. A completa degradação dos fármacos só foi alcançada com a utilização do FeOx em pH 5,0, após 60 min de tratamento. Após esse mesmo tempo de tratamento, foi observada a geração de produtos com baixa toxicidade, não ultrapassando a 25% de inibição para Vibrio fischeri. Para os experimentos em água superficial, foi avaliado o efeito da concentração de Fe3+ (1,0; 3,0 e 5,0 mg L-1) na degradação da mistura dos fármacos pelo processo foto-Fenton modificado com FeOx, com concentração inicial de 4,0 mg L-1 de H2O2 e pH natural de 6,7. A concentração ideal do Fe3+ para a degradação dos fármacos foi de 3,0 mg L-1. Posteriormente, foi verificado o efeito da adição do ligante C2O42- (na proporção de 1:3, 1:6, 1:9 e 1:12 em relação ao Fe3+/C2O42-) para processo foto-Fenton modificado com FeOx em água superficial (rio), com concentração inicial de 4,0 mg L-1 de H2O2, 3,0 mg L-1 de Fe3+ e pH 6,7. A completa degradação dos fármacos foi obtida na proporção de 1:9 de Fe3+/C2O42-, após 15 min de tratamento. Portanto, o processo foto-Fenton modificado com FeOx apresentou bom desempenho na degradação dos fármacos avaliados em águas superficiais.
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