Modificações estruturais em sólidos lamelares para a obtenção de catalisadores contendo alumínio, titânio ou nióbio

dc.contributorPergher, Sibele Berenice Castella
dc.contributorhttps://orcid.org/0000-0002-4202-3345
dc.contributorhttp://lattes.cnpq.br/1628326940509319
dc.contributorhttp://lattes.cnpq.br/5249001430287414
dc.contributorSchwanke, Anderson Joel
dc.contributorAraújo, Antônio Souza de
dc.contributorhttp://lattes.cnpq.br/9770622597949866
dc.contributorLopes, Christian Wittee
dc.contributorBraga, Tiago Pinheiro
dc.contributorConstantino, Vera R. Leopoldo
dc.contributor02638260827
dc.creatorLima, Rafael Chaves
dc.date2023-04-19T19:31:55Z
dc.date2023-01-19
dc.date.accessioned2023-09-04T14:05:30Z
dc.date.available2023-09-04T14:05:30Z
dc.identifierLIMA, Rafael Chaves. Modificações Modificações estruturais em sólidos lamelares para a obtenção de catalisadores contendo alumínio, titânio ou nióbio. Orientador: Sibele Berenice Castellã Pergher. 2023. 193f. Tese (Doutorado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2023.
dc.identifierhttps://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/52204
dc.identifier.urihttps://repositorioslatinoamericanos.uchile.cl/handle/2250/8603856
dc.descriptionThe layered solids Magadiite, Na-RUB-18, and potassium hexaniobate were hydrothermally synthesized and modified by many methodologies aiming isomorphous substitution and pillaring processes in order to generate potential catalysts. The materials were characterized by different techniques, namely, XRD, elemental analysis by ICP-OES and CHN, FTIR, NIR, DRUV-Vis, Raman spectroscopies, Solid-state MAS 29Si and 27Al NMR, N2 and CO2 physisorption, and FEG-SEM, EDS and TEM microscopies. Isomorphous substitutions with Al, Ti and Nb were carried out in the magadiite leading to various coordination sites. Also, some these procedures led to MOR and GIS topologies zeolite crystallization. For pillaring processes, the lamellar solids were previously swollen and verified that each one interacts differently with the intercalant agent. Magadiite was pillaring with pure silica and Al, Ti, and Nb mixed pillars, which present tetra-, penta-, and hexacoordination sites. It was found that to the processes involved metals the methods that promote a better homogenization and delayed the hydrolysis reactions tend to give more tetracoordinated Al and Ti sites, and pentacoordinated Nb sites. Na-RUB-18 was pillared with pure silica pillars and his textural properties were slightly different to the magadiite. Potassium hexaniobate was successfully submitted to silica pillaring giving a new porous double layered pillared material. To the obtained materials were suggested some catalytic reactions. The MAG-MOR series materials were applied on the glycerol dehydration, showing up to 80% of selectivity to acrolein. The layered niobates were applied on the CO2 cycloaddition to propylene oxide and display yields greater than 80% on the production of propylene carbonate. The materials resulting of the silicon and aluminum magadiite pillaring showed activity in cumene cracking, giving benzene and propene as reaction products.
dc.descriptionOs sólidos lamelares magadiita e Na-RUB-18, bem como o hexaniobato de potássio foram sintetizados por rota hidrotérmica e modificados por diferentes metodologias visando processos de substituição de isomórfica e de pilarização a fim de gerar novos potenciais catalisadores. Os materiais foram caracterizados por diversas técnicas, quais sejam DRX, análise elementar por ICP-OES e CHN, espetroscopias FTIR, NIR, DRUV-Vis, Raman, 29Si e 27Al RMN em estado sólido, adsorção-dessorção de N2 e de CO2, MEV, EDS e MET. Substituições isomórficas de Al, Ti e Nb foram realizadas em magadiita levando a diferentes coordenações dos sítios metálicos. Algumas metodologias de inserção de Al também promoveram a formação de materiais zeolíticos de topologia MOR e GIS como impurezas ou a transição da fase magadiita para a fase de zeólita mordenita. Os três sólidos foram submetidos a diferentes testes de pilarização. Os materiais foram previamente expandidos e foi verificado que cada um interage de modo diferente com o agente expansor. Magadiita foi pilarizada com pilares puramente silícicos e mistos de Si e Al, Ti ou Nb, os quais também apresentaram sítios tetra, penta e hexacoordenados. Verificou-se que, para ambos os processos envolvendo os metais, os métodos que promoveram melhor homogeneização e retardaram as reações de hidrólise tenderam a produzir sólidos com mais sítios tetracoordenados para Al e Ti e pentacoordenados para Nb. RUB-18 foi pilarizado com sílica levando a um grande incremento nas suas propriedades texturais, um pouco diferentes do exibido por magadiita. Finalmente, hexaniobato de potássio também foi submetido com êxito à pilarização, gerando um novo material micro-mesoporoso, o qual apresenta lamelas duplas pilarizadas. Para os materiais obtidos, foram sugeridas algumas reações de aplicação catalítica. Os materiais da série MAG-MOR foram aplicados na desidratação do glicerol, mostrando seletividade a acroleína de até 8%. Os niobatos lamelares foram aplicados na cicloadição de CO2 a óxido de propileno e exibiram rendimentos superiores a 80% na formação de carbonato de propileno. Os materiais resultantes da pilarização de magadiita com silício e alumínio mostraram-se ativos no craqueamento do cumeno, gerando benzeno e propeno como produtos da reação.
dc.description2023-12-31
dc.formatapplication/pdf
dc.languagept_BR
dc.publisherUniversidade Federal do Rio Grande do Norte
dc.publisherBrasil
dc.publisherUFRN
dc.publisherPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA
dc.rightsAcesso Embargado
dc.subjectQuímica
dc.subjectSólidos lamelares
dc.subjectModificações estruturais
dc.subjectCatalisadores
dc.subjectCNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
dc.titleModificações estruturais em sólidos lamelares para a obtenção de catalisadores contendo alumínio, titânio ou nióbio
dc.typedoctoralThesis


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