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Propiedades dieléctricas, piezoeléctricas y ferroeléctricas de películas delgadas del compuesto (K0.5Na0.5)0.985La0.005NbO3
Dielectric, piezoelectric and ferroelectric properties of thin films of the (K0.5Na0.5)0.985La0.005O3 compound
Autor
H'Linh H'Mok
Institución
Resumen
Las películas delgadas piezoeléctricas han tenido un gran interés en los últimos años por sus potenciales aplicaciones en sistemas micro-electro-mecánicos (MEMS, del inglés). Los MEMS son ampliamente aplicados en micropropulsores, motores ultrasónicos, resonadores, transductores de alta frecuencia, entre otras. La mayoría de las producciones en artículos industriales que emplean las propiedades físicas de materiales ferroeléctricos en su funcionamiento, se basan fundamentalmente en el compuesto Pb(Zr<sub>x</sub>Ti<sub>1-x</sub>)O<sub>3</sub> (PZT). Sin embargo, el óxido de plomo, que se desprende durante el procesamiento de las materias primas para elaborar el compuesto PZT, es altamente tóxico. Como resultado, la ciencia y la tecnología moderna se han propuesto desarrollar materiales libres de plomo debido a la exigencia de la protección del medio ambiente. El compuesto niobato de potasio y sodio (K<sub>x</sub>Na<sub>1-x</sub>)NbO<sub>3</sub> (KNN) es considerado uno de los candidatos más promisorios entre los compuestos ferroeléctricos libres de plomo. Con base en la literatura existente sobre materiales libres de plomo y con la experiencia del Grupo de Ferroeléctricos del CNyN, en este trabajo nos propusimos desarrollar películas delgadas del compuesto (K<sub>0.5</sub>Na<sub>0.5</sub>)<sub>0.985</sub>La<sub>0.005</sub>NbO<sub>3</sub> (KNNLa) con buenas propiedades dieléctricas, ferroeléctricas y piezoeléctricas empleando la técnica de depósito por erosión iónica que puedan sustituir al PZT en el mercado ferroeléctrico; reduciendo de esta manera la contaminación por plomo. En la tesis se describen las condiciones óptimas para el depósito de películas delgadas de KNNLa. El estudio estructural y de composición química se realizó empleando las técnicas de difracción de rayos-X; microscopía electrónica de barrido; espectroscopia por energía dispersiva y microscopía de fuerza atómica; mientras las propiedades físicas se evaluaron por microscopia de piezo-fuerza, medidas de histéresis eléctrica, medidas de permitividad, pérdidas dieléctricas e impedancia en función de la frecuencia, y medidas de corriente-voltaje. Como resultados principales, se reporta el crecimiento de películas con estructura perovskita de alta calidad cristalina sobre sustratos de SrRuO<sub>3</sub>/SiOx/Si[100], y con muy alta textura cristalográfica sobre sustratos de SrTiO<sub>3</sub>:Nb[100] caracterizadas por la coexistencia de las fases tetragonal y ortorrómbica y sobre SrTiO<sub>3</sub>:Nb[110] con solo fase tetragonal. Aun cuando las películas exhiben valores altos de corrientes de fuga debido a la presencia, especialmente en las fronteras de grano, de vacancias de Na, K y de oxígeno originadas en los procesos de depósitos por la alta volatilidad del Na fundamentalmente, a nivel local las películas presentan buena repuesta ferroeléctrica con una estructura de dominios predominantemente de 180° fáciles de ser conmutada en la dirección fuera-del-plano. Piezoelectric thin films have had great interest in recent years due to their potential applications in micro-electro-mechanical systems (MEMS). MEMS are widely applied in microthrusters, ultrasonic motors, resonators, high frequency transducers, among others. Most industrial products based on the physical properties of ferroelectric materials in their operation are mainly based on the compound Pb (ZrxTi<sub>1-x</sub>)O<sub>3</sub> (PZT). However, lead oxide, which is released during the processing of raw materials for making PZT, is highly toxic. As a result, science and modern technology have taken up the task of developing lead-free materials driven by the requirement of environmental protection. The compound potassium and sodium niobate (K<sub>x</sub>Na<sub>1-x</sub>)NbO<sub>3</sub> (KNN) is considered one of the most promising candidates among lead-free ferroelectric compounds. Based on the literature on lead-free materials and the experience of CNyN Ferroelectrics Group, in this work we set out to develop thin films of the (K<sub>0.5</sub>Na<sub>0.5</sub>)<sub>0.985</sub>La<sub>0.005</sub>NbO<sub>3</sub> (KNNLa) compound with good dielectric, ferroelectric and piezoelectric properties using the sputtering deposition technique, such that they can substitute PZT in the ferroelectric market; thereby reducing lead contamination. In this thesis work, the optimum conditions for the deposition of thin films KNNLa are described. The structural and the chemical composition study was carried out using Xray diffraction; SEM; energy dispersive spectroscopy and atomic force microscopy; while the physical properties were evaluated by piezoelectric force microscopy, electrical hysteresis measurements, permittivity, dielectric loss and impedance as a function of frequency, and current-voltage measurements. As main results of this work, the growth of high quality film with perovskite crystalline structure on substrates of SrRuO<sub>3</sub>/SiOx/Si[100], and highly textured film on SrTiO<sub>3</sub>:Nb[100] substrates, characterized by the coexistence of tetragonal and orthorhombic phases and on SrTiO<sub>3</sub>:Nb[110] with only tetragonal phase. Even though the films exhibit high leakage currents values due mainly to the presence of Na, K and oxygen vacancies at the grain boundaries, originating from the deposits processes by the high volatility of Na, mainly, films locally exhibit good ferroelectric response with a predominantly 180° domain structure easily to switch in the out-of-plane direction.
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