Los lodos rojos (LR) fueron empleados para la remoción de plomo y níquel de agua desionizada (18 MQ), empleada en el laboratorio y de aguas residuales provenientes del río Guey y el lago de Valencia, ambos situados en Maracay (estado Aragua). Los LR fueron caracterizados por espectroscopia infrarroja con transformada de Fourier (FTIR), difracción de rayos X en polvo (DRX) y microscopía electrónica de barrido con análisis elemental por dispersión de energía de rayos X (MEB-EDX). La determinación de los iones metálicos se llevó a cabo mediante espectroscopia de absorción atómica con llama (EAA). Se realizó el estudio del mecanismo de adsorción empleando las isotermas de Langmuir, Freundlich y Dubinin-Radushkevich (D-R). Se tomó una muestra de 25 mL conteniendo concentraciones entre 50-150 mg L-1 de Pb2+ y 10-150 mg L-1 de Ni2+, alcanzando un pH y tiempo de contacto óptimo de 4,0 y 40 min para Pb2+ y para Ni2+ 6,5 y 210 min, con 1200 rpm de agitación y empleando 250 y 350 mg de lodos rojos para la remoción de Pb2+ y Ni2+ respectivamente. La capacidad de adsorción qe (mg g-1) para Pb2+ y Ni2+ fue de 6,66 y 1,92 respectivamente. Los estudios de adsorción mostraron que la isoterma de Langmuir fue la que mejor ajustó los parámetros experimentales de Pb2+ y Ni2+, con un factor de separación RL entre 0 y 1 para ambos metales, indicando que la naturaleza de la adsorción fue favorable. La isoterma de D-R también ajustó los valores experimentales, lo cual permitió calcular la energía libre media E (kJ mol-1) de 15,43 para Pb2+ y 7,14 para Ni2+. Estos valores energéticos señalan que en el caso de plomo, el proceso que ocurre es vía quimisorción por intercambio iónico y para el níquel, la vía es por fisisorción. Los estudios de recuperación con las muestras de aguas residuales oscilaron entre 95,96-101,47%, lo que indica la buena exactitud del método empleado. Estos resultados mostraron que los lodos rojos pueden ser considerados como materiales adsorbentes en la remoción de plomo, níquel y posiblemente de otros metales pesados en aguas naturales y residuales.