Tesis
Síntese de catalisadores de ácido fosfotúngstico suportado em nanopartículas magnéticas para aplicação em reação de esterificação
Fecha
2022-03-25Registro en:
MENDONÇA, Estelle Silva Diorato Teixeira de. Síntese de catalisadores de ácido fosfotúngstico suportado em nanopartículas magnéticas para aplicação em reação de esterificação. 2021. 73 f., il. Tese (Doutorado em Química) — Universidade de Brasília, Brasília, 2021.
Autor
Mendonça, Estelle Silva Diorato Teixeira de
Institución
Resumen
A síntese e caracterização de catalisadores heterogêneos de heteropoliácidos do tipo
Keggin suportados em nanopartículas magnéticas (NPM) a base de ferro, tais como a magnetita,
têm sido uma alternativa interessante dentro dos pilares da Química verde. No presente trabalho,
primeiramente a magnetita foi sintetizada pelo processo de coprecipitação dos precursores
Fe(III) e Fe(II) em meio alcalino amoniacal, sob refluxo. A fim de observar a reprodutibilidade da
preparação, o método foi realizado em triplicata, mostrando que a metodologia é adequada para
a síntese da magnetita com alta aproximação entre os domínios cristalinos. Para manter o
material estável em condições reacionais específicas, foi revestido com uma proporção
específica de tetraetilortosilicato (TEOS) pelo método Sol-Gel, sendo a amostra denominada
NPM@SiO2. A proporção real de sílica agregada à magnetita (13% m/m) foi analisada por
espectrometria de fluorescência de Raios X por energia dispersiva (FRX/EDX). A esse suporte
foi adicionado o ácido 12-tungstofosfórico, pelo método de impregnação incipiente e então, os
materiais X%HPW/NMP@SiO2 foram caracterizados por: Difração de Raios X (DRX),
Espectroscopia na Região do Infravermelho com Transformada de Fourier (FT-IR), Microscopia
Eletrônica de Varredura (MEV), Microscopia Eletrônica de Transmissão (MET), Análise Textural
por Adsorção-Dessorção de Nitrogênio e Adsorção/dessorção gasosa de piridina (Py-TPD). Por
fim, as atividades catalíticas desses materiais sintetizados foram avaliadas utilizando uma reação
de esterificação do ácido oleico com etanol. Os resultados indicaram que os catalisadores
sintetizados mantiveram as características estruturais e magnéticas das NPM@SiO2 e uma boa
dispersão e estabilidade do HPW em sua superfície. Na reação modelo foram observadas alta
atividade e seletividade (100%) com rendimentos de 98, 66 e 54% de oleato de etila quando foi
usado 30, 20 e 10% HPW/NPM@SiO2, respectivamente, para um tempo de reação de uma hora
e uma razão molar de ácido para etanol de 1: 6. Nenhuma lixiviação da fase ativa foi detectada
(por UV-Vis espectrofotometria) até quatro ciclos da reação usando o melhor catalisador (30%
HPW/NPM@SiO2).