Trabajo de grado - Doctorado
Arcillas pilarizadas con cobalto (Al-Co-PILC) como catalizadores para la degradación de colorantes empleando el sistema HCO3-/H2O2
Fecha
2021Registro en:
Universidad Nacional de Colombia
Repositorio Institucional Universidad Nacional de Colombia
Autor
Macías Quiroga, Iván Fernando
Institución
Resumen
En la presente investigación se realizó la caracterización química, estructural y textural de una bentonita proveniente del norte del departamento de Tolima. El mineral arcilloso fue sometido a un proceso de pilarización con aluminio y posterior impregnación con cobalto y el material obtenido - Co(%)/Al-PILC - fue utilizado como catalizador en la activación del peróxido de hidrógeno con bicarbonato (sistema BAP, por sus siglas en inglés Bicarbonate-Activated Peroxide) para la oxidación de dos colorantes alimenticios.
Los materiales Co(1.0, 3.0 y 6.0%)/Al-PILC mostraron una alta actividad para la decoloración del ponceau 4R (P4R) y amarillo sunset (AS) en solución acuosa, sin embargo, la arcilla impregnada con 1.0% de cobalto fue la que preservó en mayor proporción las propiedades texturales del soporte Al-PILC. Se utilizó la metodología de superficie de respuesta (MSR) basada en un diseño central compuesto (DCC) para analizar el efecto de las variables H2O2, NaHCO3 y Co(1.0%)/Al-PILC sobre la oxidación de los colorantes P4R y AS, considerando como variables de respuesta la decoloración y la remoción de carbono total (CT).
Los diseños experimentales mostraron que las concentraciones de peróxido de hidrógeno y bicarbonato son las variables que más influyen en la decoloración y mineralización de los dos colorantes alimenticios estudiados. Se obtuvieron dos modelos cinéticos empíricos de segundo orden para cada colorante, uno para la decoloración y otro para la remoción de carbono total. También se determinaron las condiciones óptimas de las variables de respuesta para el P4R y AS, y bajo estas condiciones se evaluó la estabilidad del catalizador (ciclos de reuso) y el efecto de los “scavengers” de radicales.
Bajo las condiciones de reacción, determinadas por la optimización multiobjetivo de los modelos, se realizaron las pruebas cinéticas de decoloración, mostrando que los datos experimentales de concentración normalizada para el P4R y AS se ajustaron a ecuaciones cinéticas de pseudo segundo y primer orden, respectivamente. También se estableció, a través de pruebas de toxicidad por digestión anaerobia, que los subproductos de la oxidación de los colorantes no son tóxicos.
Finalmente, con los modelos empíricos y cinéticos de decoloración, se realizaron simulaciones para realizar la evaluación preliminar de costos de tratamiento, estudiando el efecto de la concentración y volumen de agua a tratar. (Texto tomado de la fuente) In the present investigation, the chemical, structural and textural characterization of a bentonite from the northern department of Tolima (Colombia) was carried out. The clay mineral was subjected to a process of pillarization with aluminum and subsequent impregnation with cobalt. The materials obtained - Co(%)/Al-PILCs - were used as a catalyst for the activation of hydrogen peroxide with bicarbonate (BAP system) in the oxidation of two food dyes.
The Co(1.0, 3.0 and 6.0%)/Al-PILC materials showed high activity for the decolorization of ponceau 4R (P4R) and sunset yellow (AS) in aqueous solution. However, the clay impregnated with 1.0% cobalt preserved the textural properties of the Al-PILC support. Response surface methodology (RSM) based on a central composite design (CCD) was used to analyze the effect of H2O2, NaHCO3 and Co(1.0%)/Al-PILC as variables on the oxidation of P4R and AS dyes. Discoloration and total carbon (TC) removal were considered as response variables.
The experimental designs showed that hydrogen peroxide and bicarbonate concentrations are the variables that influence most the decolorization and mineralization for both food dyes studied. Two second-order empirical models were obtained for each dye, one for decolorization and the other for total carbon removal. Optimal conditions were determined for response variables of P4R and AS. Therefore, under the mentioned conditions, the stability of the catalyst (reuse cycles) and the effect of free radical scavengers were evaluated.
Under the reaction conditions determined by multi-objective optimization, decolorization kinetic tests were performed, showing that the experimental data of normalized concentration for P4R and AS fitted the pseudo second and first order kinetic models, respectively. It was also established through toxicity tests by anaerobic digestion that the by-products of dye oxidation are non-toxic.
Finally, with the empirical and kinetic decolorization equations, modeling was carried out for the preliminary evaluation of treatment costs, studying the effect of the concentration and volume of water to be treated.