Orientador: Francisco das Chagas MarquesTese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb WataghinResumo: Filmes finos multicamadas de óxido de grafeno e óxido de grafeno reduzido apresentam características ópticas, eletrônicas e estruturais variadas devido às possibilidades de composição do material. Podem-se obter isolantes ou condutores elétricos e camadas opticamente opacas ou quase transparentes à radiação visível. Além disto, são importantes elementos precursores na busca de métodos para obtenção em larga escala do grafeno. Estes fatores estimulam a exploração em diferentes aplicações como, dispositivos fotovoltaicos, sensores diversos, além de camada de barreira e/ou permeação de espécies. Este trabalho apresenta resultados sobre a produção, redução térmica em alto vácuo e caracterização de filmes finos de óxido de grafeno. O principal objetivo é correlacionar mudanças estruturais e alterações morfológicas à efusão de espécies que ocorrem durante o tratamento térmico contribuindo para um maior entendimento do processo de redução do óxido de grafeno. Os resultados indicam dois regimes de mudanças de morfologias e uma possível assinatura para os efeitos de efusão sobre a superfície dos filmes. Próximo a 200 oC ocorre uma grande eliminação de espécies químicas que são responsáveis por drásticas alterações em diversos parâmetros como espessura, distância entre folhas de óxido de grafeno e resistividade elétrica. Foram identificadas alterações superficiais na forma de nanoestruturas decorrentes dos processos de redução e efusão de espécies. Em torno de 600 oC ocorre outra alteração de composição que também promove eliminação de espécies químicas. Este estudo mostrou de forma original o perfil completo de espécies químicas que são liberadas dos filmes em reduções térmicas em alto vácuo na faixa de temperatura ambiente até 1000 oC seguido de annealing de 1 hora. Foram identificadas espécies como H2O, CO2, CO, entre outras, sendo estas três as mais intensas. Outro destaque é o perfil de efusão de CO em um segundo estágio de redução próximo à 700 oC, pouco explorado na literatura. A redução térmica promovida diminuiu em 7 ordens de grandeza a resistividade elétrica de filmes de óxido de grafeno, mas não aproximou a estrutura basal de carbono àquela do grafeno, confirmando que a máxima temperatura aplicada, neste caso 1000 oC, não é suficiente para restaurar as áreas amorfas do material, impedindo o alcance de valores ainda maiores para a condutividade elétrica nestes materiais. A aplicação conjunta de várias técnicas analíticas confirma a complexidade das alterações ocorridas com a redução térmica e ilustra como esta classe de materiais, o óxido de grafeno reduzido, apresenta grandes faixas de variações de suas propriedades físicas e químicasAbstract: Graphene oxide and reduced graphene oxide multilayer thin films present diverse optical, electronic and structural characteristics due to compositional configurations. They can be insulators or electrical conductors and opaque or nearly transparent layers to visible radiation. Additionally, they are important precursors for large scale graphene production methods. These factors stimulate the exploration of different applications such as photovoltaic devices, sensors, barrier and/or permeation species layers, among other applications. This study presents the results of production, high vacuum thermal reduction and characterization of graphene oxide thin films. The main objective was to correlate morphological and structural changes to effusion species which occur during the reduction, contributing to a better understanding of the thermal reduction of graphene oxide. The results show two classes of morphological changes and a possible signature for the effusion effect over the surface of the films. Around 200 ºC an intense chemical species release occurs which is responsible for drastic changes in various parameters such as thickness, distance between graphene oxide layers and electrical resistivity. Superficial changes were identified in the form of nanostructures as consequence of reduction processes and effusion of species. At 600 ° C another composition change occurs, which also promotes elimination of chemical species. This study showed original results related to the releasing of chemical species from the films at high vacuum thermal reduction from ambient to 1000 ºC, followed by 1 hour annealing. Species such as H2O, CO2 and CO, among others, were identified as the most abundant. Another highlight is the CO effusion profile in a second reduction stage near 700 °C, little explored in the literature. The thermal reduction decreased by 7 orders of magnitude the electrical resistivity of graphene oxide films, but did not approach the carbon basal structure to that of graphene, confirming that the maximum temperature applied, in this case 1000 oC followed by 1 h annealing, is not enough to restore the amorphous areas of the material, hindering the achievement of higher values of electrical conductivity in these materials. The joint application of several different analytical techniques confirm the complexity of the changes due to the thermal reduction and illustrate how this class of materials, reduced graphene oxide, presents great range of variation of their physical and chemical propertiesDoutoradoFísicaDoutor em Ciências567541/2009CAPES